Soutenance de thèse de Sara Laporte (2013-2016)

Titre :

Le Champs Electrique à la Surface d'un Oxyde - Effet sur la Réactivité de Molécules Prébiotiques

Résumé : Les surfaces minérales auraient eu un rôle important dans la chimie prébiotique, grace à leurs propriétés catalytiques, tel que le champ électrique de surface. Dans ce travail, le champ électrique à la surface de MgO et à l'interface MgO/eau est étudié en utilisant la dynamique moléculaire ab-initio. Ce champ est local et intense, de l'ordre de V/Å, même lorsque la surface est recouverte d'eau. Une réaction prébiotique modèle est ensuite étudiée, à la surface de MgO : une molécule de monoxyde de carbone et une molécule d'eau, donnant une molécule d'acide formique. En utilisant la métadynamique, et sans connaissance des états de transition en amont, des chemins de réaction sont trouvés et leurs profils d 'énergie libre sont calculés à 5 kcal/mol près, avec l'aide d'un échantillonnage dans l'espace des configurations par « umbrella sampling ». La présence de la surface minérale stabilise l'acide formique d'au moins 15 kcal/mol par-rapport au cas en solution sans surface. La même réaction a aussi été étudiée sous un champ électrique homogène de 0,3 V/Å, afin de comparer l'effet de ce champ à l'effet du champ de surface sur le paysage d'énergie libre. Le champ homogène stabilise aussi le produit, et l'acide formique se trouve orienté dans la direction du champ électrique de surface ainsi que dans le champ électrique homogène. Ce travail montre que les conditions proche d'une surface minérale, même sans adsorption directe, peut modifier considérablement le paysage d'énergie libre de réactions chimiques, ce qui pourrait avoir de l'importance en chimie prébiotique.

Membres du jury :

Mme Dominique Costa, Directrice de Recherche CNRS, IRCP - Rapporteur
M Michiel Sprik, Professeur, University of Cambridge - Rapporteur
Mme Marie-Laure Bocquet, Directrice de Recherche CNRS, ENS - Examinateur
M Mounir Tarek, Directeur de Recherche CNRS, SRSMC - Examinateur
M Edouard Kierlik, Professeur UPMC, LPTMC - Examinateur
M Marco Saitta, Professeur UPMC, IMPMC - Directeur de thèse

Laboratoire :
Institut de Minéralogie, de physique des Matériaux et de Cosmochimie

Lieu de soutenance :
Salle de conférence IMPMC, 4e étage, Barre 22-23

Date de soutenance :
28 septembre 2016